近日,我校资源环境学院银仁莉副教授/李晶教授研究团队在催化降解环境中磺胺类抗生素领域取得新进展,相关研究成果以“Atomic cation-vacancy modulated peroxymonosulfate nonradical oxidation of sulfamethoxazole via high-valent iron-oxo species”(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122640)为题在环境工程学领域一区Top期刊Applied Catalysis B: Environmental(IF: 24.319)上发表。论文第一单位为华南农业大学,第一作者为我校硕士研究生周晓月,通讯作者为银仁莉副教授、李晶教授。
药物污染废水尤其是抗生素,作为典型的污染难处理废水,主要来源于制药厂、医院、养殖场以及人体、动物排放。根据国内外的调查显示,仅我国就已经有58个流域存在抗生素污染,全球范围内更是至少有1/4的地表水存在药物污染。由此国家推行了系列保护水资源的法律法规,严格控制污水排放,寻找经济有效的污水处理技术随之成为保证社会持续健康发展的一项亟待解决的问题。
基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术,作为一种环保、安全、稳定、易于控制的氧化技术、越来越受人们的关注,并广泛应用与水体抗生素降解的研究。此外,PMS活化过程中形成的高价活性金属物质,因pH适应范围广、氧化活性高、选择性好及对实际水体中无机离子的抗干扰性强,对难降解抗生素的高效及选择性去除表现出的较大的潜力,更是成为了当下的研究热点。基于此,本工作设计了一种阳离子空位调控的铜铁水滑石材料,旨在PMS的协同作用下定向地产生高价铁物质(Fe(IV)=O/Fe(V)=O),以此强化污染物的去除。结果发现,铁离子空位调控的水滑石(Cu-Fevac-LDH)使磺胺甲噁唑(SMX)的去除率比单独使用PMS提高了30.0倍,甚至比传统均相芬顿(Fe2+/PMS)体系更具优势。此外,该体系在包括湖水、生活污水、养殖废水、猪场沼液等环境水体中的也表现出优异的降解性能。经过理论计算等手段证明了由于铁空位的配合,PMS倾向于吸附在邻位铁位点(Fe2位点)上,并与Fe2位点结合形成络合物(Fe(II)-O-SO3-OH)。然后,由于电子的传递导致Fe(II)-O-SO3-OH络合物中S-O键的裂解,促发Fe(IV)=O/Fe(V)=O物种的自发产生,最终实现氧化路径由自由基路径到高价铁的非自由基路径的转化。这项研究为具有出色的氧化性能和在真实废水的中也具有较强抵抗力的高价铁物种的产生提供了新的视角。
研究得到了国家自然科学基金、广东省科技计划项目和城市水资源与水环境国家重点实验室等项目的支持。
图文/资源环境学院 银仁莉